La crisi albigesa, (segles XII i XIII) afectà notablement la zona més septentrional del bisbat, atès que els centres principals del catarisme s'ubicaven en territoris fronterers, al migdia de França (Tolosa, Foix, Carcassona...). La seva activitat resultà especialment violenta a la Cerdanya, on foren expoliades i destruïdes moltes esglésies, i a la Seu d'Urgell, amb el saqueig de la ciutat i de la catedral (1195). Tot això, malgrat el zel desplegat pels frares dominicans, introduïts a la Seu (1266) i a Puigcerdà (1291), i que portà al martiri els beats Pere de la Cadireta, Bernat de Travesseres i Ponç de Planès.

Durant els segles XIV i XV els bisbes foren nomenats directament per la Santa Seu, bé que alguns d'ells pràcticament no residiren a la diòcesi. A la fi del segle XIII les rendes del bisbat eren valorades en uns 200.000 sous barcelonesos i, a mitjan segle XV, en 4.000 ducats, el 60% dels quals corresponia als centres comunitaris (monestirs de monjos, canòniques, ordes mendicants i cases dels ordes militars). Al segle XVII, la renda ascendia a 8.000 escuts i la taxa que s'havia de satisfer a la col·lectoria apostòlica era de 2.000 florins.